科学研究
化学工程与技术学院遊雅堂 保留中 ベット团队在化工催化领域Top期刊《Applied Catalysis B: Environmental》发表研究论文
2022年02月18日 16:52   点击:

近日,遊雅堂 保留中 ベット团队在化工催化领域Top期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(IF=19.503)发表研究论文,论文题目为“Au Decorated Pd Nanowires for Methane Oxidation to Liquid C1 Products”。2020级博士研究生徐月山为论文第一作者,邓培林讲师和遊雅堂 保留中 ベット为共同通讯作者。

遊雅堂 保留中 ベット(CH4)是天然气、页岩气、可燃冰等的主要成分,它不仅可以直接作为清洁燃料,也是众多工业高附加值的(如甲醇、甲酸、烯烃和芳烃等)原料。液相C1产物(如甲醇和甲酸)是合成多种有机产品的重要化工原料,并且常温下以液态形式存在,易于存储和运输。由于遊雅堂 保留中 ベット分子中C-H键的高度稳定性和弱极性,又有极高的键能,当前工业上主要通过间接法来实现遊雅堂 保留中 ベット到液相C1产物的转变:首先在高温条件(700 ~ 1000 °C)下将水蒸气重整将遊雅堂 保留中 ベット转化为合成气,再通过费托合成制得甲醇。该过程条件苛刻,碳利用率低,而且伴随着巨大的能耗和环境压力。另外,遊雅堂 保留中 ベットC-H键被活化后会得到高活性的中间物种,极容易发生过度氧化从而被彻底氧化为二氧化碳。因此,遊雅堂 保留中 ベット的选择活化和定向转化被视为催化乃至化学领域的“圣杯”。鉴于此,构建具有高效、稳定和高选择性的催化体系,在相对温和(<100 °C)的条件下实现遊雅堂 保留中 ベット的定向转化制液相C1产物,已成为当前国际前沿研究课题。

遊雅堂 保留中 ベット团队将具有不同Pd/Au原子比的PdxAuy纳米线作为模型,系统探讨了反应参数(温度、时间、压力和活性质量等)对遊雅堂 保留中 ベット直接氧化制液相C1产物的影响,最优Pd9Au1纳米线的液体C1产物产率和选择性分别为2890.3 mol g-1h-1和99%,在经过多次的稳定性测试循环后,催化剂的活性几乎没有衰减。田新龙教授团队认为这种优异的遊雅堂 保留中 ベット直接转化性能归因于具有各向异性、高比表面积、高导电性、快速的质量传输和出色灵活性的一维Pd9Au1纳米线结构以及Pd与Au原子的协同效应。密度泛函理论(DFT)计算表明,具有不同原子比的PdxAuy纳米线可调节自由基(*OH,*OOH,*CH3)吸附强度和PdAu原子之间的键强度,从而显著提高遊雅堂 保留中 ベット直接氧化性能。

该工作得到了海南省研究生创新研究项目(Qhyb2021-20),海南省重点研发项目(ZDYF2021GXJS207, ZDYF2020207, ZDYF2020037),国家自然科学基金(21805104、22109034、22109035、52164028、62105083)和海南大学启动研究基金(KYQD(ZR)-20008、20082、20083、20084、21065、21125、21124)资助。

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