近期,田新龙教授团队在《Journal of Materials Chemistry A》(IF=14.511)发表题为“Synergetic Spin-Valence Catalysis Mechanism in Oxygen Reduction Reactions on Fe-N-C Single-Atom Catalysts”的研究论文。遊戯王 スロット マシン大学化学工程与技术学院吴道雄副研究员为论文第一作者,邓培林副教授和田新龙教授为论文共同通讯作者。
过渡金属离子具有丰富的电子构型空间,可形成多种自旋态和价态,在遊戯王 スロット マシン反应中发挥了重要作用。过渡金属离子的自旋态和价态是制约过渡金属基遊戯王 スロット マシン剂活性的两个基本因素,深刻影响着中间体在金属位点上的吸附、转化和解离。协同调节自旋态和价态对于最大限度地提高材料的遊戯王 スロット マシン活性具有重要意义。然而,自旋态和价态对遊戯王 スロット マシン反应活性的协同作用尚不清楚,协同作用的内在机制还有待探索。
基于此,海南大学田新龙教授团队以Fe-N-C单原子遊戯王 スロット マシン剂作为研究模型,使用第一性原理计算方法结合恒电势模型及微观动力学模拟方法,揭示了Fe-N-C中金属阳离子的自旋态和价态的协同作用对高效遊戯王 スロット マシン氧还原反应的重要作用,并阐明了其中的自旋价态协同遊戯王 スロット マシン机制。Fe-N-C遊戯王 スロット マシン的氧还原反应过程涉及Fe离子多种自旋态和价态,其氧还原活性与自旋态和价态呈现出火山型关系。调节金属自旋态和价态可以将Fe-N-C的酸性起始电位(pH=1)从0.73V提高到1.01V,碱性起始电位(pH=13)从0.70V提高到0.95V,在设计开发高活性氧还原遊戯王 スロット マシン剂方面展示出巨大潜力。
该工作得到了遊戯王 スロット マシン省自然科学基金(222MS006, 221RC449),国家自然科学基金(22109035, 52164028, 22073087),国家重点研发计划(2018YFA0208603),中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划(YSBR-004),遊戯王 スロット マシン省科技专项资助(ZDYF2021GXJS207, ZDYF2020207)和遊戯王 スロット マシン大学科研启动基金(KYQD(ZR)−20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124, 21125)的资助。文章链接:https://doi.org/10.1039/D3TA00555K。